En 1855 fue nombrado secretario de la legación colombiana en Washington, y residió unos 17 años en los Estados Unidos, donde perfeccionó su dominio del inglés y cultivó la traducción literaria. A su regreso a Colombia se dedicó al periodismo, la traducción y la poesía. Su fama popular proviene sobre todo de sus textos para niños: fábulas y poemas como El Renacuajo Paseador, La Pobre Viejecita, Simón el Bobito o El Gato Bandido se volvieron clásicos de la infancia en Colombia.
En 1905 fue coronado como poeta nacional, y su legado perdura en la educación, la literatura infantil y la cultura colombiana en general. Rafael Pombo falleció en 1912, dejando una obra que combina la sensibilidad romántica, el ingenio narrativo y la conexión con la infancia como ámbito literario vital.
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